Technische Universität Wien
Institut für Festkörperphysik

FWF P29279-N27: ThermoWire

Funding institution:
FWF Austrian Science Fund

Project leader:
Silke BÜHLER-PASCHEN         

Project duration:
April 2017 - September 2021

THERMOELECTRIC PROPERTIES OF COMPLEX MESOWIRES (ThermoWire)

Thermoelectricity is a field that combines thermal and electrical processes, most typically in the solid state. The key property is the thermopower, a measure of the magnitude of an induced “thermoelectric” voltage in response to a temperature difference across that material. Materials with large thermoelectric effects are of interest for applications, for instance for waste heat recovery or, more recently, advanced functionalities in quantum devices. However, the microscopic mechanisms of thermoelectric properties are poorly understood. This is particularly true for complex materials with strongly interacting electrons and/or phonons, and in materials with nontrivial electronic topology, which hold great promise for such devices.

In this project we set out to study several carefully selected materials as bulk (macroscopic) single crystals and, where appropriate, in structured form (“mesowires”, with diameters from about hundred nanometers to a few micrometers). As an example, in the topological insulator TlBiSe2, we discovered an intriguing light sensitivity of the electrical resistivity below a certain temperature. The robustness of this effect in a mesostructure confirms its topological origin and opens the door to exciting possibilities in devices. In type-I clathrates, which have high potential for thermoelectric applications due to their low lattice thermal conductivity, we found that the two different types of lattice vibrations, localized and propagating phonons, interact with each other in a way reminiscent to the electronic Kondo effect, thereby localizing the short-wavelength part of the propagating phonons. Whether the remaining long-wavelength phonons can be cut off by mesostructuring was investigated in clathrates mesowires. An unexpected highlight of the project was the discovery that materials previously classified as Kondo semimetals or semiconductors host topologically nontrivial states in their bulk. Though this made mesowire studies on these materials less pertinent, we put considerable effort in pushing forward this frontier topic.

THERMOELEKTRISCHE EIGENSCHAFTEN KOMPLEXER MESODRÄHTE (ThermoWire)

Thermoelektrizität vereint thermische und elektrische Prozesse in Festkörpern. Eine Schlüsseleigenschaft guter Thermoelektrika ist ein hoher „Seebeck-Koeffizient“, welcher bestimmt, wie groß die durch eine Temperaturdifferenz induzierte Thermospannung in einem Material ist. Materialien mit guten thermoelektrischen Eigenschaften sind von großem Interesse für Anwendungen, zum Beispiel die Rückgewinnung von Abwärme oder, seit kurzem, neuartige Funktionalitäten in Quanten-Bauelementen. Allerdings werfen die mikroskopischen Mechanismen thermoelektrischer Eigenschaften noch immer viele Rätsel auf, vor allem in Materialien mit starken Wechselwirkungen zwischen Elektronen und/oder Gitterschwingungen (Phononen), und in Materialien mit nicht-trivialer elektronischer Topologie, welche von großem Interesse für solche Bauelemente sind.

Dieses Projekt sah vor, sorgfältig ausgesuchte Materialen als makroskopische Bulk-Einkristalle zu untersuchen, und, wo angemessen, auch in strukturierter Form (als „Mesodrähte“, also mit Durchmessern von etwa hundert Nanometern bis zu einigen Mikrometern). Als ein Beispiel sei der topologische Isolator TlBiSe2 genannt, in dem wir unterhalb einer bestimmten Temperatur eine faszinierende Lichtempfindlichkeit des elektrischen Widerstandes entdeckt haben. Die Robustheit dieses Effekts in mesoskopischen Proben bestätigt, dass der Ursprung topologisch ist, und eröffnet ungeahnte Möglichkeiten in mesoskopischen Bauelementen. In Typ-I-Clathraten, welche aufgrund ihrer niedrigen Gitterwärmeleitfähigkeit großes Potential für thermoelektrische Anwendungen besitzen, haben wir entdeckt, dass die lokalisierten Phononen mit den propagierenden wechselwirken. Diese Wechselwirkung erinnert an den elektronischen Kondo-Effekt und lokalisiert die propagierenden Phononen mit kurzer Wellenlänge. Ob mittels Mesostrukturierung auch die restlichen Phononen mit langer Wellenlänge abgeschnitten werden können, wurden mit Clathrat-Mesodrähten untersucht. Ein unerwartetes Highlight des Projektes war die Entdeckung, dass Materialien, welche zuvor als Kondo-Halbmetalle oder -Halbleiter klassifiziert waren, in ihrem Inneren (statt auf ihrer Oberfläche) topologisch nicht-triviale Zustände beherbergen. Obwohl durch diese Erkenntnis die Untersuchung mancher Materialien mittels Mesostrukturierung weniger relevant wurde, erzielte unsere Arbeit erhebliche Fortschritte in diesem Pionierthema.